近日，我校微波光子国家级重点实验室（天元实验室）罗宇教授联合南洋理工大学王岐捷教授、魏磊教授课题组，以及马德里自治大学Francisco J. Garcia-Vidal教授课题组，在《Nature Communications》上发表题为“Ultrastrong exciton-plasmon couplings in WS2 multilayers synthesized with a random multi-singular metasurface at room temperature”的学术论文。该研究首次成功实现了室温条件下二维材料激子与金属超表面等离子激元之间的超强耦合，并且仅通过施加应力实现了激子-等离子激元耦合强度的大范围调控。实验室罗宇教授和南洋理工大学王岐捷教授、魏磊教授、马德里自治大学Francisco J. Garcia-Vidal教授为论文共同通讯作者。
超强耦合是一种新的量子光-物质相互作用状态，其归一化耦合强度应大于0.1。超强耦合在光学、量子信息处理和传感器等领域具有广泛的应用。与强耦合相比，超强耦合能够在更短的器件寿命内实现更快的控制/响应，对于量子光电子应用至关重要。虽然超强耦合自其早期提出以来已经在半导体量子阱、超导电路、Landau极化子、有机分子、声子和等离子激元中被观察到，但大多数情况下仍依赖于在低温条件下将多个偶极子耦合到腔模式中，这是技术上的挑战。为了能够在室温条件下实现超强耦合，本文利用冷刻蚀技术制备随机多奇异等离子激元超表面，构建了高密度纳米级奇点，从而在实现了室温条件下WS2单层和多层中的激子与金超表面中等离子激元的超强耦合。
下图展示了高密度纳米级奇点的优越性以及在二维半导体中实现超强耦合的工作原理。提高光与物质相互作用的基本方法是增加发射体数量或将腔场限制在小模式体积中。在传统的二维激子-光子强耦合系统中，这两个要求基本上不能同时满足，导致几乎不可能在二维激子材料中实现超强耦合。本研究通过在柔性基底上制备冷刻蚀随机多奇异等离子激元超表面来解决这些限制。该超表面具有高密度的纳米级间隙作为奇点，通过施加适当的机械载荷，在片段中产生额外的纳米级裂缝，并传递饱和应力，或使用双轴晶间裂缝将偏转的片段域拖向其纳米级间距的邻域。奇点的密度（单位面积内的奇点数）可通过调整双轴延伸来控制。这种超表面具有几个优点：更强的场局域化和更小的模式体积，同时增加了与等离子激元模式相互作用的激子的平均数量，从而大幅增强耦合强度，实现了室温条件下WS2单层和多层中的激子-等离子激元超强耦合。通过在柔性基底上施加机械应变，还可以调节耦合强度，使超强耦合在环境条件下实现大范围调控。这为在原子层限制条件下实现超强耦合开辟了新的途径，具有重要的理论和应用意义。
图1| WS2单层与随机多奇异等离子激元超表面的超强耦合。a随机多奇异等离子激元超表面的示意图。超表面具有高密度的纳米级等离子激元间隙阵列。左侧插图展示了将机械剥离的WS2单层转移到金超表面之后的结构；中间和右侧的插图展示了生成纳米级间隙的两种主要路径。b、c超表面的透射电子显微镜图像，显示了两种路径制备的纳米级等离子激元间隙。d超表面中每1μm²里包含的纳米级间隙的平均数量随第二次拉伸的变化情况。e 80%的第二次拉伸条件下超表面的扫描电子显微镜图像。尽管纳米级间隙随机分布，但制备的随机多奇异等离子激元超表面保持着“全局均匀性”，即激光束区域内或整个超表面金膜上纳米级间隙的准均匀分布。f间隙等离子激元的近场分布。g WS2单层与不耦合（绿色）和耦合（强耦合为蓝色，超强耦合为紫色）超表面的暗场散射光谱。
https://doi.org/10.1038/s41467-024-47610-z
